เมื่อวันที่ 28 เม.ย. ชุดปฏิบัติการพิเศษของอังกฤษออกปฏิบัติการต่อต้านก่อการร้ายภายใต้รหัส “วิลเลสเดน” ในพื้นที่ตะวันตกเฉียงเหนือกรุงลอนดอน ส่งผลให้จับกุมผู้ต้องสงสัยพัวพันการก่อการร้ายได้ 3 คน เป็นหญิงวัย 20 ปี เด็กชายวัย 16 ปี และชายวัย 20 ปี ทั้งหมดไม่เปิดเผยชื่อ เช่นเดียวกับในเขตเคนต์ ทางภาคตะวันออกเฉียงใต้ของอังกฤษ ที่เจ้าหน้าที่จับกุมหญิงวัย 43 ปี รวมจับกุมผู้ต้องสงสัยทั้งหมด 4 คน อย่างไรก็ตาม ระหว่างการบุกจับกุมในกรุงลอนดอน หญิงวัย 20 ปี ได้ถูกเจ้าหน้าที่ยิงบาดเจ็บ และอยู่ระหว่างถูกควบคุมตัวในโรงพยาบาล
การจับกุมผู้ต้องสงสัยที่เชื่อว่าเตรียมการก่อเหตุร้ายครั้งนี้ มีขึ้นหลังเมื่อวันที่ 27 เม.ย. เจ้าหน้าที่ตำรวจต่อต้านการก่อการร้ายของอังกฤษ จับกุมชายต้องสงสัยผิวสี วัย 27 ปี ไม่เปิดเผยชื่อ ที่ถนนด้านหน้าสภาผู้แทนราษฎรเวสต์มินสเตอร์ ในกรุงลอนดอน จากการค้นตัวพบของกลางเป็นมีดอย่างน้อย 2 เล่ม ซึ่งต่อมาแหล่งข่าวในทางการอังกฤษเปิดเผยด้วยว่า เป็นการจับกุมจากข้อมูลของหน่วยข่าวกรอง และผู้ต้องสงสัยรายดังกล่าวมีชื่ออยู่ในฐานข้อมูลของสำนักงานต่อต้านการก่อการร้าย และสำนักงานข่าวกรองเอ็มไอ 5 แต่ไม่มีความเกี่ยวข้องกับนายคาลิด มาซูด ที่ลงมือก่อเหตุขับรถทับผู้คนบนสะพานเวสต์มินสเตอร์ วันที่ 22 มี.ค.